Controlling the electrical properties of oxide heterointerfaces through their interface chemistry

Rose, Marc-André; Taubner, Thomas (Thesis advisor); Dittmann, Regina (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

Zum heutigen Zeitpunkt werden mehrere Ansätze verfolgt, um die Leistung moderner Computer zu steigern. Neben Ansätzen in den Bereichen der Software und Elektrotechnik, werden große Bemühungen in die Verbesserung der fundamentalsten Einheit von Computern, den elektronischen Bauelementen, gesteckt. Um diese weiter und weiter zu verbessern, optimiert die Halbleiterindustrie elektronische Bauelemente durch einen Skalierungsansatz. Jedoch erreicht diese Methodik ihre physikalischen Grenzen, weshalb neue Konzepte und Materialien erforscht werden, welche eine weitere Verbesserung der rechnerischen Leistungskraft ermöglichen könnten. Aufgrund ihrer diversen und einstellbaren Eigenschaften, sind Oxide und ihre Grenzflächen vielversprechende Kandidaten für diese Anwendung. In diesem Kontext führte die Entdeckung eines 2-dimensionalen Elektronen Gases (2DEG) an der LaAlO3/SrTiO3 Grenzfläche zu einem hohen Interesse an diesem Materialsystem. Grund hierfür ist die zentrale Bedeutung von 2DEGs für moderne Transistoranwendungen wie z.B. in Transistoren mit hoher Elektronenbeweglichkeit. Allerdings konnte noch kein vollständiges Verständnis über das elektische Verhalten von LAO/STO etabliert werden, trotz über eines Jahrzehnt an Forschungsarbeit. Diese Arbeit erforscht wie sich die Grenzflächenchemie der LAO/STO Heterostrukturen auf ihre elektrischen Eigenschaften auswirkt. Um dies zu erreichen, werden zwei Ansätze verfolgt. Zum einen wird das System in lateraler Richtung untersucht (entlang der Grenzfläche), wo die Präsenz unterschiedlicher Oberflächenterminierung des STO Substrats zu lokalen Inhomogenitäten des 2DEGs führen. Zum anderen, wird das System in vertikaler Richtung untersucht (über die Grenzfläche hinweg). In diesem Fall, lassen sich ionische Bewegungsprozesse durch thermodynamische Behandlungenanregen, was zu einer Veränderung der lokalen Defektstruktur führt. In beiden Fällen werden in-situ Methoden verwendet, welche eine direktere Beobachtung der Prozesse erlauben. In der lateralen Richtung werden in-situ Rastersondenverfahren angewandt. Hierdurch wird eine Kartographierung des 2DEGs erreicht, welche es erlaubt die nanoskopische Verteilung des 2DEGs mit seinen makroskopischen Eigenschaften zu korellieren. Weiterhin wird gezeigt, wie die Verteilung des 2DEGs manipuliert werden kann. Dies wird zum einen durch die natürlich vorkommende Variabilität der Oberflächenterminierung des STO Substrats, und zum anderen durch die kontrollierte Abscheidung von SrO Sub-Monolagen auf Ti-terminiertem STO erreicht. Abhängig von der Anordnung der leitfähigen und isolierenden Regionen, verändern sich die makroskopischen elektrischen Eigenschaften der Heterostruktur bis in den Tieftemperatur Bereich. Für die vertikale Richtung, wurde in-situ Nah-Umgebungsdruck-Röntgenphotoelektronenspektroskopie genutzt. Diese Methode ermöglicht es die Entstehung von Zweitphasen und Veränderungen in der Bandstruktur zu beobachten, während spezifische thermodynamische Glühungen angewandt werden. Durch die Oxidation von LAO/STO,wird eine Ausscheidung von Sr Ionen aus der Grenzfläche beobachtet, welche zu einer Verarmung des 2DEG führt. Die Sr Ionen weisen eine überraschend hohe Mobilität auf, da unter den relativ moderaten Temperaturen (470 °C) keine signifikante Kationendiffussion erwartet werden würde. Die eingebrachte Modifikation der Grenzflächenchemie verändert nicht nur die elektrischen, sondern auch die magnetischen Eigenschaften der Grenzfläche. Dies führt zu einer signifikanten Erhöhung des beobachteten Tieftemperatur Magnetismus in oxidierten Heterostrukturen. Basierend auf spektroskopisch erlangten Wissen wurde ein Verfahren etabliert, welches erlaubt das magnetische Verhalten der oxidierten Grenzflächen zu kontrollieren. Dieses basiert auf einer Kombination von LAO Stoichiometrie und thermodynamischen Glühen. Zum Schluss der Arbeit werden die erlangten Resultate zusammengefasst und ein Defekt chemisches Modell vorgestellt, welches konsistent das beobachtete Verhalten erklären kann. Durch die Resultate dieser Arbeit wurde ein wichtiger Schritt getan, um ein vollständiges Wissen über die Beziehung zwischen der ionischen Struktur und elektrischen Eigenschaften zu etablieren.