Dielectric properties of amorphous phase-change materials

Chen, Chao; Wuttig, Matthias (Thesis advisor); Lobo, Ricardo P. S. M. (Thesis advisor)

Aachen (2018)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Kurzfassung

Die Wechselstromleitfähigkeit und die dielektrischen Eigenschaften von fünf amorphen Phasenänderungsmaterialien (PCMs) und drei gewöhnlichen Chalkogeniden wurde bestimmt durch eine Kombination aus elektrischer Wechselstrommessung (0.5 Hz – 186.2 Hz), Impedanzspektroskopie (9 kHz – 3 GHz) und optischer Spektroskopie (20 cm-1– 12000 cm-1, dh. 0.6 THz – 360 THz). Der Messbereich der drei Techniken deckt vom DC-Limit bis zum ersten Interband-Übergang nahezu ab. Zusätzlich wurden die Temperaturabhängigkeit der niederfrequenten Dielektrizitätskonstanten und die Wechselstromleitfähigkeit von amorphen PCMs auch durch elektrische AC-Messung im Bereich von 4 K – 170 K und Impedanzspektroskopie im Bereich von 220 K – 350 K untersucht. Darüber hinaus wurde die Abhängigkeit dieser Eigenschaften vom Alterungseffekt amorpher GeTe-Dünnschichten, welche für eine Stunde mit steigenden Temperaturen (dh 333 K, 353 K, 373 K, 393 K, 403 K) geglüht wurden, durch elektrische AC-Messung untersucht. Diese Arbeit konzentriert sich hauptsächlich auf amorphe PCMs. Erstens wurden Messungen der Wechselstromleitfähigkeiten von Materialien mit amorpher Phasen extensiv verwendet, um den Leitungsprozess in diesen Materialien zu verstehen. Bei den Impedanzspektroskopiemessungen ist keine Frequenzabhängigkeit der AC-Leitfähigkeiten erkennbar, was dem Ladungstransport über ausgedehnte Zustände entspricht. Zweitens sind die Permittivitäten von amorphen PCMs unter dem Impedanzmessfrequenzbereich frequenzunabhängig. Folglich gibt es in diesem Bereich keine dielektrischen Relaxationen. Drittens übersteigen die statischen Dielektrizitätskonstanten von amorphen PCMs signifikant ihre optischen Dielektrizitätskonstanten. Diese Beobachtung wurde durch Transmissionsmessungen im fernen Infrarot bestätigt, welche optische Phononen zeigten. Besondere Aufmerksamkeit wurde auch der Korrelation zwischen der Dielektrizitätskonstante und der effektiven Ladung der amorphen PCMs gewidmet. Aus der Intensität dieser Phononenmodi wurde eine große effektive Born-Ladung abgeleitet. Es ist jedoch bekannt, dass kristalline PCMs wie GeTe sogar signifikant größere effektive Born-Ladungen besitzen. Die Kristallisation wird daher von einer starken Zunahme der effektiven Born-Ladung begleitet, die für eine signifikante Änderung der Bindung bei der Kristallisation charakteristisch ist. Interessanterweise wurde ein deutlicher Stöchiometrie Trend in der statischen Dielektrizitätskonstante entlang der pseudo-binären Linie zwischen GeTe und Sb2Te3 identifiziert. Desweiteren wurden die dielektrischen Eigenschaften der PCMs mit den Nicht-PCMs verglichen. Die optischen Dielektrizitätskonstanten von amorphen PCMs steigen nach der Kristallisation stark an, während die optischen Dielektrizitätskonstanten des amorphen und kristallinen Chalkogenids AgInTe2 keinen Unterschied aufwiesen. Dies veranschaulicht, dass die PCMs eine Änderung von kovalenten Bindungen zu resonanten Bindungen bei der Kristallisation erfahren, aber die amorphen und kristallinen Phasen gewöhnlicher Chalcogenidhalbleiter werden beide von nahezu den gleichen kovalenten Bindungen bestimmt. Zusätzlich wurden die statischen Dielektrizitätskonstanten, die für PCMs entlang der pseudo-binären Linie zwischen GeTe und Sb2Te3, mit denen für gewöhnliche kovalent gebundene Chalcogenidhalbleiter verglichen. Die statischen Dielektrizitätskonstanten von sowohl PCMs als auch Nicht-PCMs steigen signifikant von amorph zu kristallin an, was darauf hindeutet, dass der Beitrag von infrarotaktiven Phononen in den kristallinen Zuständen sowohl von PCMs als auch von Nicht-PCMs bemerkenswert verstärkt ist. Darüber hinaus zeigt die Temperaturabhängigkeit der Dielektrizitätskonstanten von amorphen Chalkogeniden die Beitragsverstärkung von infrarotaktiven Phononen mit der Temperatur. Der aus den experimentellen Ergebnissen abgeleitete Alterungseffekt auf die dielektrischen Eigenschaften von amorphen GeTe-Dünnschichten stimmt schließlich gut mit den Ergebnissen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) überein, die gleichzeitig die Bindungsmechanismen und atomaren Strukturen in der repäsentativen amorphen Phase zeigen.

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