TiO2 : a study of electrical, dielectric and structural features as a route towards understanding a novel transparent conductive oxide

  • TiO2 : eine Studie der elektrischen, dielektrischen und strukturellen Eigenschaften als Weg zum Verständnis eines neuartigen transparenten leitfähigen Oxids

Dorow-Gerspach, Daniel; Wuttig, Matthias (Thesis advisor); Mergel, Dieter (Thesis advisor)

Aachen (2017)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Kurzfassung

Es ist unmöglich sich unseren heutigen Alltag ohne Flachbildschirme und Touch-Screens oder die Energiewende ohne Solarzellen vorzustellen. Was haben diese Technologien gemeinsam? Unter anderem, die Notwendigkeit eines transparenten und leitfähigen Materials als Top-Elektrode um individuelle Pixel anzusteuern beziehungsweise die erzeugte Energie einzusammeln. Transparente leitfähige Oxide (engl. transparent conductive oxides TCO) stellen eine faszinierende Material-klasse da, welche diese Anforderungen erfüllt. Sie sind transparent wie isolierendes Glas aber zu-gleich ähnlich leitfähig wie glänzendes Metall. Das am weitesten verbreitete Oxid in der Industrie ist Indiumoxid (In2O3), meistens dotiert mit Zinn (Sn), aufgrund seiner überlegenen elektrischen Leitfähigkeit. Der wachsende Bedarf und die Seltenheit von In macht die Suche nach Alternativen erforderlich. Zu den möglichen Kandidaten gehören Zinnoxid (SnO2)und Zinkoxid (ZnO), welche ebenfalls bereits seit einigen Jahrzehnten untersucht werden. Zusammen mit dem ersten aber hochgiftigen Vertreter CdO (entdeckt 1907 [Cas11]) bilden sie die Gruppe der geläufigen binären Oxide, welche im Periodensystem der Elemente alle nahe beieinander stehen. Ein Jahrhundert später wurde entdeckt, dass Titandioxid (TiO2) mit Niob (Nb) Dotierung ebenfalls sehr gute TCO Eigenschaften besitzt [FHY+05]. Dies war sehr überraschend, da sich Ti in einer völlig anderen Region des Periodensystems befindet.In dieser Arbeit wurden TiO2 Schichten von herausragender Qualität mit Hilfe des reaktiven Magnetronsputterns hergestellt, welche die großskalige Produktion ermöglicht und die Einsatzmöglichkeiten dieses neuen TCOs massiv steigert. Ein Heizschritt nach der Deposition bei deutlich niedrigeren Temperaturen als sonst üblich und ohne reduzierende Atmosphäre war ausreichend für die hervorragende Qualität. Es konnten hoch transparente Schichten mit metallischem Leitfähigkeitsverhalten mit verschiedenen Nb Konzentrationen hergestellt werden. Darüberhinaus konnte zum ersten Mal auch in undotierten Filmen ein ähnliches Verhalten durch eine präzise Kontrolle der Sauerstoff Fehlstellenkonzentration erreicht werden. Durch die Kombination von verschiedenen Analysemethoden entlang des gesamten Frequenzspektrums elektrischer Felder, inklusive Tieftemperaturmessungen, konnte ein tiefgreifendes Verständnis der relevanten Einflussfaktoren und Charakteristiken gewonnen werden. Der Vergleich einer Vielzahl von TiO2 Proben mit verschiedenen Nb-Konzentrationen, inklusive undotierter, offenbarte eine Reihe intrinsischer Leistungslimits und verschiedene zum Teil gegenläufige Effekte. Durch die Durchführung von vergleichbaren Untersuchungen an Standard Oxiden, insbesondere ZnO:Al, und eines umfangreichen Literaturvergleichs konnten einige fundamentalen Unterschiede zwischen TiO2 und den üblichen TCOs aufgedeckt werden. Diese betreffen die maximal mögliche Transparenz, die Elektronen Streumechanismen,Dotier- und Mobilitätslimits und Phänomene nahe des absoluten Nullpunkts. Die Unterschiede können direkt durch die Andersartigkeit ihrer chemischen Eigenschaften erklärt werden. Zusam-men mit weiteren einzigartigen Eigenschaften von TiO2 bekräftigen diese Entdeckungen sein großes Potential als neues TCO Material für verschiedenste Anwendungen und zeigen außerdem die zu-künftigen Forschungsfelder auf.

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