Organic molecular crystals: from thin-films to devices : investigation of thin-film formation and electronic transport properties of polycrystalline perylene films

  • Organische Molekülkristalle : von dünnen Schichten zu Bauelementen

Effertz, Christian; Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2011)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2011

Kurzfassung

Als Bardeen, Shockley und Brattain 1947 den ersten Transistor produzierten konnte sich noch niemand vorstellen, dass dieser einen weitreichenden Einfluss auf unseren heutigen Alltag haben würde. Erst das Voranschreiten der Dünnschichttechnologie bedeutete auch den Beginn des bis heute währenden Triumphzuges des Transistors. Organische Halbleiter stehen schon seit Mitte des 20. Jahrhunderts im Blickpunkt. Mitte der achtziger Jahre waren es Karl, Warta und Stehle, die mit Publikationen zu "ultrareinen Fotoleitern mit hoher Ladungsträgermobilität" und zum "Ladungsträgertransport in organischen Leitern" der Forschung an organischen Materialen zum Aufschwung verhalfen. Mitte des ersten Jahrzehnts des 21. Jahrhunderts wurden organische Materialien mehr oder weniger unbemerkt ein Teil des Alltags. Organische Leuchtdioden (OLED) werden heutzutage in einer Vielzahl von Produkten wie z.B. Handys verkauft, der Umsatz von OLEDs überschritt im Jahr 2008 die 1.000.000.000 Marke. An diesem Erfolg können organische Dünnschichttransistoren noch nicht teilhaben. Dennoch - oder gerade deswegen - sind sie ein Objekt aktueller Forschung da sie sich hervorragend als sogenannten "aktive Matrizen" d.h. als Schaltzentrale für flexible Displays eignen. Einer der Gründe für die bisherige Abwesenheit von OTFTs in kommerziellen Produkten ist die vergleichsweise langsame Schaltgeschwindigkeit, welche in der niedrigen Ladungsträgermobilität begründet ist. Eine Möglichkeit, die Schaltgeschwindigkeit zu verbessern, sind Dielektrische Oberflächen Modifikationen (DSMs). DSMs basieren auf dünnen organischen Schichten, die im TFT zwischen Dielektrikum und Organik eingebracht werden. Sie haben einen großen Einfluss auf die Leistungsfähigkeit von OTFTs und auf die Filmperfektion der organischen Dünnschichten. Außerdem ermöglichen DSMs die Kombination eines beliebigen Substrats mit einem beliebigen organischen Leitermaterial. Obwohl in der heutigen Forschung häufig angewendet ist der Grund für die Leistungssteigerung durch DSMs noch nicht verstanden. Das behindert die Entwicklung neuer DSMs drastisch. In dieser Arbeit werden zwei systematische Ansätze vorstellt, in denen DSMs gezielt für die Anwendung in OTFTs ausgewählt bzw. neu entwickelt worden sind. Im Rahmen des ersten Ansatzes wurden kommerziell erhältliche DSMs ausgewählt, welche in drei Gruppen eingeteilt werden konnten: DSMs mit niedriger, mit hoher und mit mittlerer (bezogen auf die Adhäsion zwischen DSM und der Perylenschicht)Adhäsionsenergie. Schichten, welche auf DSMs mit niedriger Adhäsionsenergie aufwuchsen zeigen eine gute Texturierung und großflächige Kristallite. Im Gegensatz dazu zeigen Perylenschichten, welche auf DSMs mit hoher Adhäsionsenergie produziert worden sind, ein gestörtes Wachstumsverhalten das zu einer schlechten Filmqualität führte. Es konnte gezeigt werden, dass OTFTs, welche auf DSMs mit niedriger Adhäsionsenergie produziert worden sind, ein deutlich verbessertes Leistungsvermögen gegenüber OTFTs ohne DSM zeigen. Die Anwendung von neuartigen DSMs, welche auf Derivaten von Tridecyltricholosilan basierten, ermöglichte die gezielte Beeinfluss der Adhäsionsenergie. Diese Experimente bestätigten die Wichtigkeit einer gezielten Wahl der passenden DSM. Mit speziell hergestellten DSMs waren wir in der Lage die Adhäsionsenergie zwischen DSM und Perylen gezielt einzustellen. Die Experimente mit den neuartigen DSMs bestätigen die Verbesserung der Filmqualität und der Transistorperformance durch passende DSMs. Da zu vermuten ist, dass DSMs sowohl den Wachstumsprozess als auch die Fallenzustandverteilung beeinflussen wurde sowohl das Wachstum als auch der Ladungsträgertransport eingehend untersucht. Im Falle des Schichtwachstums von Perylen konnte der Einfluss verschiedener DSMs nachgewiesen werden. Es konnte gezeigt werden, dass die Änderung in der Adhäsionsenergie, die mit einer bestimmten DSM einhergeht, die Diffusion von Molekülen auf der Oberfläche beeinflusst. Die Diffusion der Moleküle wiederum beeinflusst die Filmqualität. Des Weiteren konnte gezeigt werden, dass die Balance zwischen Adhäsion und Kohäsion für das Wachstum der ersten Monolagen von Bedeutung ist. Der Einfluss von DSMs auf die Fallenzustandsverteilung wurde analysiert. Um alle in Perylen TFTs auftretenden zeit- und temperaturabhängigen Effekte konsistent zu beschreiben wurde ein Model entwickelt. Dieses Model sagt die Existenz eines besonderen Fallenzustandes voraus. Ein Landungsträger benötigt sowohl Energie um in diesen Fallenzustand zu gelangen als auch um aus diesem Fallenzustand befreit zu werden. Mit Hilfe einer Version der sogenannten Temperaturstimulierten Strommessung konnte die Existenz des Zustandes nachgewiesen werden. Es konnte gezeigt werden, dass Fallenzustände einen großen Einfluss auf die Leistungsfähigkeit von OTFTs haben und dass DSMs die Fallenzustandsverteilung beeinflussen.

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