Structural analysis of phase-change materials using X-ray absorption measurements

  • Strukturanalyse von Phasenwechselmaterialien mit Hilfe von Röntgenabsorptionsmessungen

van Eijk, Julia Maria; Wuttig, Matthias (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2010)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2010

Kurzfassung

Als Phasenwechselmaterialien wird eine Gruppe von Materialien bezeichnet, die sich durch ihre ungewöhnliche Kombination von Eigenschaften zur optischen und elektronischen Datenspeicherung eignet. Innerhalb kürzester Zeit können Phasenwechselmaterialien reversibel zwischen einer ungeordneten, amorphen und einer geordneten, kristallinen Phase geschaltet werden, wobei sowohl die Kristallisation als auch die Amorphisierung durch Laserpulse oder elektrische Pulse induziert werden kann. Da zwischen beiden Phasen ein hoher optischer und/oder elektrischer Kontrast besteht, kann mit Hilfe von Laserstrahlung oder elektrischen Pulsen auch der Zustand des Materials zuverlässig bestimmt werden. Die Kenntnis der Strukturen der amorphen und kristallinen Phase, die für die Datenspeicherung relevant sind, ist wichtig um den Ursprung des hohen Kontrasts zu verstehen und einen Zusammenhang zwischen der Stöchiometrie und den physikalischen Eigenschaften herstellen zu können. Daher wird in dieser Arbeit die Struktur verschiedener Phasenwechselmaterialien mit Hilfe von Röntgenabsorptionsmessungen (EXAFS-Messungen) untersucht. Nach einer kurzen Einführung in Phasenwechselmaterialien wird die Theorie von Röntgenabsorptionsmessungen diskutiert und die Methoden, mit denen die EXAFS-Spektren ausgewertet werden, werden erläutert. Im Anschluss werden die experimentellen Anlagen vorgestellt, die zur Probenpräparation und zur Probencharakterisierung verwendet werden. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Struktur der kristallinen und amorphen Phase von drei Legierungen, GeTe, Ge8Sb2Te11 und Ge1Sb2Te4, studiert. Diese Materialien liegen entlang der pseuodobinären Linie, die von GeTe bis Sb2Te3 reicht. Nachdem die Auswertung der EXAFS-Spektren und die Ergebnisse detailliert beschrieben sind, werden abschließend die Strukturen dieser Materialien verglichen und diskutiert. Charakteristisch für Phasenwechselmaterialien ist die unterschiedliche lokale Ordnung in der amorphen und der kristallinen Phase, die bereits in den EXAFS-Spektren sichtbar ist. In der fouriertransformierten Darstellung der EXAFS-Spektren im Realraum unterscheiden sich nicht nur die Amplituden der Peaks in beiden Phasen sondern auch die Peakpositionen. Die Auswertung der EXAFS-Spektren zeigt, dass in den untersuchten Materialien die Bindungslängen in der amorphen Phase kürzer sind als in der kristallinen Phase. Bei der Untersuchung der Kristallstruktur von Phasenwechselmaterialien stellt sich heraus, dass die Temperatur einen ungewöhnlich großen Einfluss auf die EXAFS-Spektren hat. Der Informationsgehalt steigt signifikant an, wenn die Messtemperatur auf 10K verringert wird, und die Spektren enthalten Informationen über interatomare Abstände bis ca. 6Å (im Vergleichzu ca. 3Å bei Raumtemperatur). Dieser große Temperatureinfluss hängt mit der hohen statischen Unordnung in der kristallinen Phase zusammen. Obwohl bei einerTemperatur von 10K der thermische Einfluss auf den EXAFS-Debye-Waller Faktorvernachlässigt werden kann, sind diese Faktoren für die kristalline Phase sehr groß und sogar größer als für die amorphe Phase. Die Ergebnisse der Reverse Monte Carlo Simulationen liefern dasselbe Bild: die Paarverteilungsfunktionen der kristallinen Konfigurationen zeigen deutlich breiter Peaks als die der zugehörigen amorphen Konfigurationen. Dies bedeutet, dass im Gegensatz zu gewöhnlichen Halbleitern wie z.B. Ge, die lokale Ordnung in den untersuchten Phasenwechselmaterialien in der kristallinen Phase geringer ist als in der amorphen Phase, obwohl keinelangreichweitige, periodische Ordnung in der amorphen Phase existiert.

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