Thermal Properties of Phase-Change Materials From Lattice Dynamics to Thermoelectricity

  • Thermische Eigenschaften von PhasenwechselmaterialienVon der Gitterdynamik zur Thermoelektrizität

Siegert, Karl Simon; Wuttig, Matthias (Thesis advisor); Hermann, Raphaël P. (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2015)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2015

Kurzfassung

Phasenwechselmaterialien (PCMs) bilden eine einzigartige Materialklasse, die sich durch ihre ungewöhnliche Palette physikalischer Eigenschaften auszeichnet. Schon aus der Namensgebung "Phasenwechsel" lässt sich die herausragendste Eigenschaft eines Mitglieds dieser Materialklasse ableiten: PCMs können extrem schnell und reversibel zwischen ihrer amorphen und kristallinen Phase geschaltet werden. Der Phasenwechsel führt zu drastischen Änderungen in der optischen Reflektivität und im spezifischen elektrischen Widerstand, eine Eigenschaft, die diese Materialien für technologische Anwendungen im Bereich der modernen Datenspeicherung prädestiniert. Der starke Kontrast in der Reflektivität fand seine technologische Anwendung in optischen Datenspeichern, z.B. der DVD-RW oder der Blu-Ray Disc, während der Widerstandskontrast PCMs zu attraktiven Anwärtern für neuartige, nicht-flüchtige elektronische Datenspeicher macht (sogenannte PRAMs oder PCRAMs). Diese haben das Potenzial die FLASH-Technologie in naher Zukunft abzulösen.Das Ziel dieser Arbeit ist es, die technologische Entwicklung von PCMs zu unterstützen und das Wissen um ihre physikalischen Grundeigenschaften durch eine sorgfältige Untersuchung ihrer thermischen Eigenschaften zu erweitern.Thermische Eigenschaften bestimmen eine Vielzahl von kritischen Parametern der PCM-Technologie z.B. den Energieverbrauch beim Schaltprozess. Weiterhin sind die thermischen Eigenschaften von PCMs eng verknüpft mit den ungewöhnlichen physikalischen Eigenschaften, die bisher in Phasenwechselmaterialien beobachtet wurden, so z.B. die unkonventionelle kristalline Bindung (Resonanzbindung) als auch Unordnungseffekte, welche die Transporteigenschaften der Materialien beeinflussen. Um die diversen Verknüpfungen adäquat zu behandeln, ist die vorliegende Arbeit in drei Abschnitte gegliedert.Im ersten Abschnitt liegt der Schwerpunkt auf den mikroskopischen und makroskopischen thermischen Eigenschaften, die mit Gitterschwingungen assoziiert werden können. Konkret handelt es sich um die phononische Zustandsdichte (PDOS), die mittels inelastischer Neutronenstreuung gemessen wurde. Diese Daten werden durch DSC-Messungen der spezifischen Wärmekapazität von GSTs ergänzt. Es wird gezeigt, dass das atomare Potential kristalliner GST-Systeme einen hohen Grad der Anharmonizität aufweist - ein Effekt, der als Folge der Resonanzbindung vermutet wurde.Der zweite Abschnitt beschreibt die thermischen Transporteigenschaften in GSTs. Mittels eines eigens konstruierten 3omega Messplatzes konnte die thermische Leitfähigkeit in einem weiten Temperaturbereich von Raumtemperatur bis 50 K bestimmt werden. Die resultierenden Daten ermöglichen einen Einblick in die phononischen Streukanäle. Es wird gezeigt, das die thermische Leitfähigkeit - ähnlich der elektrischen - von dem hohen Grad der Unordnung beeinflusst wird. Zusammengefasst mit den Ergebnissen aus dem ersten Teil formiert sich für diese Materialien ein Bild, in dem die thermische Leitfähigkeit von einem komplexen Zusammenspiel von Anharmonizität und Unordnung bestimmt wird. Weiterhin kann der Grad der Unordnung genutzt werden, um thermische und elektrische Transporteigenschaften in einem bestimmten Bereich einzustellen. Es eröffnet sich somit die Frage, ob über den Unordnungsgrad gezielt ein sogenanntes PGEC-Material (phonon glass, electron crystal) erstellt werden kann, welches eine herausragende Eignung für die thermoelektrische Konversion von Wärme zu elektrischer Energie (und umgekehrt) hätte.Diese Frage wird im dritten Abschnitt der Arbeit, in dem die thermoelektrischen Eigenschaften von PCMs vorgestellt werden, näher untersucht. Hier werden die thermischen und elektrischen Leitfähigkeiten um die zugehörigen Seebeckdaten ergänzt, um die thermoelektrische Figure of Merit ZT zu errechnen. Für GeTe-reiche GSTs und für Systeme nahe dem Metall-Isolator Übergang werden erhöhte ZT Werte gefunden (bis zu 0.8). Dies ist ein vielversprechendes Ergebnis im Hinblick auf eine potentielle Nutzung dieser vielseitigen Materialklasse im Bereich der Thermoelektrik. Darüberhinaus unterstreicht dieses Ergebnis die hohe Relevanz der thermischen Charakterisierung von Phasenwechselmaterialien im Allgemeinen.

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