Optische Nahfeld-Wechselwirkungen von Plasmonen mit ihrer Umgebung

  • Optical near-field interactions of plasmons with their environment

Sprafke, Alexander; von Plessen, Gero (Thesis advisor)

Aachen (2014)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2014

Kurzfassung

Metallische Nanostrukturen weisen einzigartige optische Eigenschaften auf. Diese haben ihre Ursache in Plasmonanregungen, den resonanten und kollektiven Oszillationen der Leitungsbandelektronen im Metall. Plasmonen führen zu resonant erhöhter Lichtstreuung und -absorption, hohen Verstärkungen des optischen Nahfelds im Vergleich zum ein- bzw. abgestrahlten Lichtfeld, und starker Lokalisation von Lichtenergie auf subwellenlängen große Bereiche. Resonanzfrequenz und -breite des Plasmons sind nicht nur von der metallischen Nanostruktur selbst, sondern in besonderem Maße auch von der Umgebung der Struktur abhängig. Diese Eigenschaften machen metallische Nanostrukturen für eine Vielzahl von Anwendungen interessant, beispielsweise als neuartige Sensoren, miniaturisierte optische Elemente, und für das Lichtmanagement in LEDs oder Solarzellen. In der vorliegenden Dissertation werden die optischen Nahfeld-Wechselwirkungen von Plasmonen mit ihrer Umgebung untersucht. Es werden sowohl Oberflächenplasmonen, d.h. Elektronendichteoszillationen, die als Welle entlang einer Metalloberfläche propagieren, als auch Partikelplasmonen, also Elektronendichteoszillationen, die an ein metallisches Nanopartikel gebunden sind, behandelt. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich Oberflächenplasmonen in einer periodisch modulierten Umgebung. Die periodische Modulation liegt als hochbrechendes dielektrisches Gitter vor, das auf einem glatten Metallfilm aufgebracht ist. Das Gitter ermöglicht die Anregung von Oberflächenplasmonen durch Lichteinfall und beeinflusst gleichzeitig die Dispersionsrelation des Oberflächenplasmons stark. Insbesondere kommt es zur Ausbildung von Bandlücken, welche hier zusammen mit den Bandkanten-Moden, d.h. den Oberflächenplasmon-Moden am oberen und unteren Rand der Bandlücke, im Mittelpunkt des Interesses stehen. Experimentell und mittels rigoroser elektrodynamischer Rechnungen werden die Abhängigkeiten der plasmon-polaritonischen Dispersionsrelation von den Gitterparametern sowohl im Fern- als auch im Nahfeld untersucht. Es werden starke Abhängigkeiten gefunden. So reagiert die Bandlückenbreite äußerst sensibel auf die exakten Gitterparameter. Dies gilt ebenso für die Strahlungsdämpfung der Bandkantenmoden, die, wie hier gezeigt wird, stark variieren kann und eine wichtige Größe darstellt in Hinblick auf mögliche Anwendungen. In dieser Arbeit werden die physikalischen Ursachen dieser Effekte, die u.a. in der Kopplung mit weiteren Resonanzen der Struktur zu finden sind, diskutiert. Die Ergebnisse stellen wichtige Beiträge für das Verständnis von Oberflächenplasmonen in periodischen Strukturen dar. Im zweiten Teil werden die Wechselwirkungen von metallischen Nanopartikeln und Dipolemittern, d.h. oszillierenden Punktdipolen, untersucht. Sowohl die Anregungsrate, welche die Energieaufnahme des Emitters aus einfallendem Licht beschreibt, als auch die strahlende Quanteneffizienz eines verlustbehafteten Emitters, die das Emissionsvermögen des Emitters beschreibt, können durch die Kopplung zwischen dem Partikelplasmons des Nanopartikels und dem Dipolemitter stark erhöht sein. In diesem Fall wirkt das Partikel als optische Nanoantenne. Dieses Phänomen könnte sich beispielsweise zur Erhöhung der Konversionseffizienz von LEDs oder Solarzellen ausnutzen lassen. In dieser Arbeit wird erstmalig der Einfluss eines scheibchenförmigen Aluminiumpartikels auf die genannten Größen detailliert untersucht. Scheibchenförmige Partikel lassen sich gegenüber kugelförmigen Nanopartikeln, deren Einfluss auf Dipolemitter schon seit einer Reihe von Jahren Gegenstand der Forschung sind, mit geringerem experimentellen Aufwand in genauer räumlicher Anordnung, in großer Zahl und großflächig auf Substraten präparieren, was als vorteilhaft für mögliche Anwendungen zu werten ist. Die Untersuchungen zeigen, dass scheibchenförmige Aluminiumpartikel kugelförmigen Silberpartikeln, die als Referenz dienen, in den meisten Fällen weit überlegen sind bezüglich ihrer anregungs- und emissionsverstärkenden Wirkung auf Dipolemitter. Im Rahmen der Diskussion wird ein Modell eingeführt, das in der Lage ist, die physikalischen Mechanismen, die hinter den gefundenen Abhängigkeiten stehen, qualitativ zu erklären. Die Ergebnisse werden anhand dieses Modells und zusätzlicher rigoroser numerischer Berechnungen dargelegt.

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